Der geologische Reichtum des Psiloritis, seine ausgeprägte Geomorphologie und die Vielfalt seiner Gesteine sind verantwortlich für das Vorkommen einer erstaunlichen Vielfalt von Tieren, die in den jeweiligen Mikroklimata überleben.

Hunderte von Vogelarten finden hier Platz zum Nisten, zur Jagd, zum Ausruhen während der anstrengenden Migration oder zum Paaren. Hier überlebt auch eine der wenigen verbliebenen Populationen der Kretischen Wildkatze (Felis silvestris cretensis), ein wahres „Geistertier“ für die Forscher.

Im Inneren des Psiloritis leben seit Jahrtausenden zahllose winzige, blinde und stumme Wirbellose: Käfer, Schnecken, Hundertfüßer, Skolopender und Isopoden.

Die Isolation Kretas macht das Gebirge zu einem der wichtigsten „Hotspots“ für Biodiversität und Endemismus in Griechenland und führte zu seiner Aufnahme in das NATURA 2000-Netzwerk.

Auf dem Psiloritis lebt der Bartgeier (Gypaetus barbatus), einer der größten und eindrucksvollsten Greifvögel Europas. Die kretische Population dieses Vogels ist möglicherweise die letzte überlebensfähige auf dem gesamten Balkan, da der Einsatz von Gift und eine unkontrollierte Entwicklung zu seinem Verschwinden aus dem griechischen Festland führten. Kreta scheint sein letztes Refugium zu sein.

Die Gänsegeier (Gyps fulvus) des Psiloritis beeindrucken ebenfalls die Wanderer durch ihren majestätischen Schwarmflug. Sie bilden große Kolonien und nisten an steilen Felswänden und Vorsprüngen, stets gegen die Winde, die sie nutzen, um aufzusteigen und Aas zu suchen, da sie sich ausschließlich von toten Tieren ernähren. Die meisten Nester am Ida befinden sich in der Region Amari und der Pano Riza, während die sanfteren Nordhänge des Mylopotamos als Nahrungsgebiete genutzt werden. Zahlreiche weitere Greifvögel ergänzen das ornithologische Bild des Psiloritis: Steinadler (Aquila chrysaetos), Wanderfalken (Falco peregrinus), Habichtsadler (Aquila fasciata), Mäusebussarde (Buteo buteo) und Turmfalken (Falco tinnunculus).

In der Region Psiloritis finden sich auch die drei Amphibienarten Kretas: die Wechselkröte (Bufotes viridis), der Kretische Laubfrosch (Hyla arborea cretensis) und der Kretische Wasserfrosch (Pelophylax cretensis). Sämtliche Reptilienarten Kretas sind vertreten: Mauereidechsen (Podarcis cretensis, Ophisops elegans), Geckos (Hemidactylus turcicus, Mediodactylus kotschyi) sowie die vier Schlangenarten der Insel: die Leopardnatter (Zamenis situla), die Europäische Eidechsennatter (Malpolon insignitus), die Katzennatter (Telescopus fallax) und die Dahls Peitschennatter (Platyceps najadum). Auch die meisten Säugetiere Kretas sind hier zu finden. Einziges und trauriges Fehlen auf dem Ida ist das Kretische Wildziege (Capra aegagrus cretica), das im 20. Jahrhundert mit der Verbreitung von Schusswaffen aus dem Gebirge ausgerottet wurde. Viele Höhlen und Schächte der Region beherbergen Kolonien geschützter Fledermäuse (Chiroptera). Besonders erwähnenswert sind: die Höhle von Erfi im Mylopotamos (mehrere hundert Individuen), die Höhle von Kamilaris bei Tylissos (mindestens vier Arten in sehr großen Populationen), die Honos-Höhle bei Sarhos (Dutzende Individuen aus fünf verschiedenen Arten), die Kamares-Höhle und viele andere.

Unter den wirbellosen Tieren weisen die Schnecken, Isopoden und mehrere Familien bodenbewohnender Käfer eng endemische Formen auf, die ausschließlich im Psiloritis-Gebirge vorkommen. Siebzehn der Schneckenarten des Mylopotamos sind kretische Endemiten.

Neuere Studien zu „Hotspots“ der Biodiversität, basierend auf der wirbellosen Fauna Südgriechenlands, stufen den Gebirgszug des Psiloritis als das zweitwichtigste Gebiet dieser Art in ganz Südriechenland ein.